結論: .vdiを指定しているつもりが、ディレクトリを指定していた。この階層の下に、.vdiファイルは存在した。

% VBoxManage modifyhd ubuntu-20.04 --resize 50000 
VBoxManage: error: The medium 'arai-pbl-ubuntu-20.04' can't be used as the requested device type (HDD, detected invalid)
VBoxManage: error: Details: code NS_ERROR_FAILURE (0x80004005), component MediumWrap, interface IMedium, callee nsISupports
VBoxManage: error: Context: "OpenMedium(Bstr(pszFilenameOrUuid).raw(), enmDevType, enmAccessMode, fForceNewUuidOnOpen, pMedium.asOutParam())" at line 191 of file VBoxManageDisk.cpp